L'Istituto raccoglie memorie di eventi e di personaggi che appartengono alla storia d'Italia e che furono protagonisti nelle vicende storiche della città. E ancora, sul colle Ambellicopoli dove sorge l'edificio di villa Guiccioli, attuale sede del Museo, si svolse l'eroica resistenza del 1848 che vide la popolazione vicentina, impegnata per la difesa della città, in unione con i volontari provenienti da varie regioni della penisola. Le raccolte conservate dal Museo sono quanto mai varie ed interessanti e anche un breve elenco può dare veramente la misura di questa ricchezza; il nucleo principale della documentazione è infatti costituito da pubblicazioni a stampa, periodici, giornali, manoscritti, ritratti, quadri, stampe, diari, bandi e proclami, decreti, atti privati, monete, medaglie e decorazioni, carte geografiche civili e militari, armi bianche e da fuoco, bandiere, oggettistica militare di vario genere.